Le graphène a-t-il des frictions





Frottement inattendu dépendant de la vitesse dans le graphène

Résumé

Dans cette étude, le comportement de frottement des bords de pas de graphène épais mono-couche a été étudié en utilisant la microscopie à force atomique (AFM). Il a été constaté que lorsque la pointe glisse sur un bord de pas de graphène enterré, il y a une force résistive pendant le mouvement de step-up et une force d’assistance pendant le mouvement de basculement. Ces forces sont attribuées aux changements de hauteur topographique. La friction à des bords de pas de graphène exposées augmente en amplitude et présente des comportements plus complexes. Les interactions chimiques entre les groupes fonctionnels à la pointe et les surfaces de bord de pas contribuent à la force résistive, tandis que la force d’assistance est le résultat d’effets topographiques. Mesure à haute résolution des comportements de frottement aux bords de pas de graphène améliore notre compréhension de la friction interfaciale sur les surfaces couvertes de graphène.

Points clés

1. Les frottements en graphène enterrés présentent des forces résistives et d’assistance pendant les mouvements de step-up et de renversement.

2. L’exposition des bords de pas de graphène augmente l’ampleur de la friction et conduit à des comportements de friction plus complexes.

3. Les interactions chimiques entre la pointe et les surfaces de bord de pas contribuent à la force résistive aux bords de pas exposés.

4. La force d’assistance aux bords exposés est attribuée aux effets topographiques.

5. Une pointe émoussée améliore les effets distincts des forces résistives et d’assistance aux bords du graphène.

6. Dans la direction de balayage de pas, la pointe émoussée présente à la fois les effets topographiques et l’inclinaison.

7. Mesure à haute résolution des comportements de frottement aux bords de pas de graphène enrichit notre compréhension de la friction interfaciale sur les surfaces couvertes de graphène.

Questions et réponses

  1. Q: Quels sont les comportements de frottement observés sur les bords de pas de graphène enterrés?

    UN: Aux bords de pas de graphène enterrés, des forces résistives et d’assistance sont détectées pendant les mouvements pas-up et basses, respectivement. Ces forces résultent des changements de hauteur topographique.
  2. Q: Qu’est-ce qui arrive à la friction aux bords de pas de graphène exposé?

    UN: La friction à des bords de pas en graphène exposées augmente en amplitude et présente des comportements plus complexes par rapport aux bords de pas enterrés.
  3. Q: Ce qui provoque la composante résistive aux bords exposés?

    UN: La composante résistive aux bords de pas exposée est attribuée aux interactions chimiques entre les groupes fonctionnels à la pointe et aux surfaces de bord.
  4. Q: Quelle est la raison de la composante d’assistance aux bords de pas exposés?

    UN: La composante d’assistance aux bords de pas exposés est due à des effets topographiques, similaires au cas des bords de pas enterrés.
  5. Q: Comment une pointe émoussée affecte-t-elle le comportement de frottement aux bords du graphène?

    UN: Une pointe émoussée améliore les effets distincts des forces résistives et d’assistance aux bords du graphène.
  6. Q: Quels sont les différents effets topographiques présentés par une pointe émoussée dans la direction du balayage de pas de pas?

    UN: Dans la direction de balayage de pas, une pointe émoussée montre deux effets topographiques distincts: la déformation élastique de la région de contact au bas de la pointe due au changement de hauteur du substrat, et l’inclinaison de la pointe car la position verticale du cantilever monte de la terrasse inférieure à la terrasse supérieure.
  7. Q: Comment la mesure à haute résolution des comportements de frottement aux bords de pas de graphène contribue-t-elle à comprendre la friction interfaciale?

    UN: La mesure à haute résolution des comportements de frottement aux bords de pas de graphène fournit des informations précieuses sur la friction interfaciale sur les surfaces couvertes de graphène.

Les références

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Frottement inattendu dépendant de la vitesse dans le graphène

Zhe Chen. Dr. Chen a gagné son B.S. diplôme en génie mécanique de la Northwestern Polytechnical University et PH.D. diplôme en génie mécanique de l’Université de Tsinghua en Chine. Il est maintenant chercheur postdoctoral. Ses intérêts de recherche sont les propriétés et applications de glissement interfacial de matériaux en couches bidimensionnels en tant que lubrifiants solides et additifs lubrifiants.

Mesurer la friction à l’échelle nanométrique aux bords du graphène

Bien que le graphène soit bien connu pour sa super-lubricité sur son plan basal, la friction à son bord n’est pas bien comprise et des comportements de friction contradictoires ont été signalés. Dans cette étude, le frottement des bords de pas de graphène épais mono-couche a été étudié en utilisant la microscopie à force atomique (AFM) avec une pointe SI dans l’atmosphère d’azote sèche. On constate que, lorsque la pointe glisse sur un ‘enterré’ Le bord de pas de graphène, il y a une force résistive pendant le mouvement de step-up et une force d’assistance pendant le mouvement de la baisse due au changement de hauteur topographique. L’ampleur de ces deux forces est petite et la même dans les mouvements de pas en arrière et de basculement. En ce qui concerne la ‘exposé’ bord de pas de graphène, la friction augmente en amplitude et présente des comportements plus compliqués. Pendant le mouvement descendant de la pointe sur le bord d’étape exposé, les composants résistifs et assistants peuvent être détectés dans le signal de force latéral de l’AFM si la résolution de balayage est suffisamment élevée. La composante résistive est attribuée aux interactions chimiques entre les groupes fonctionnels à la pointe et aux surfaces de bord de pas, et la composante d’assistance est due à l’effet topographique, comme le cas du bord étape enterré. Si une pointe émoussée est utilisée, les effets distincts de ces deux composants deviennent plus importants. Dans la direction de balayage de pas, la pointe émoussée semble avoir deux effets topographiques distincts déformation élastique de la région de contact au bas de la pointe en raison du changement de hauteur du substrat au bord du pas et de l’inclinaison de la pointe tandis que la position verticale du cantilever (l’extrémité de la pointe) monte de la terrasse inférieure à la terrasse supérieure. La mesure à haute résolution des comportements de frottement aux bords de pas de graphène enrichira davantage la compréhension des comportements de frottement interfaciaux sur des surfaces couvertes de graphène.

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Les références

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Remerciements

Ce travail a été soutenu par la National Science Foundation (Grant No. CMMI-1727571).

Informations sur l’auteur

Auteurs et affiliations

  1. Département de génie chimique et de recherche sur les matériaux, Pennsylvania State University, University Park, PA, 16802, États-Unis Zhe Chen & Seong H. Kim
  1. Zhe Chen

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auteur correspondant

Informations Complémentaires

Zhe Chen. Dr. Chen a gagné son B.S. diplôme en génie mécanique de la Northwestern Polytechnical University et PH.D. diplôme en génie mécanique de l’Université de Tsinghua en Chine. Il est maintenant chercheur postdoctoral. Ses intérêts de recherche sont les propriétés et applications de glissement interfacial de matériaux en couches bidimensionnels en tant que lubrifiants solides et additifs lubrifiants.

Seong H. Kim. Prof. Kim a rejoint la Faculté de génie chimique en 2001 après avoir terminé un pH.D. Étude en chimie de la Northwestern University et une recherche postdoctorale à l’Université de Californie, Berkeley, États-Unis. Il a gagné son B.S. et M.S. diplômes en chimie de l’Université Yonsei, Corée. Le thème principal de ses recherches réside dans la science de la surface et les nano-ingénieurs, en particulier l’application des fondamentaux des sciences de la surface à des problèmes interfaciaux importants impliqués dans la tribologie et la lubrification, la fabrication de nanométrie et l’ingénierie de surface.

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À propos de cet article

Citer cet article

Chen, Z., Kim, S.H. Mesurer la friction à l’échelle nanométrique aux bords du graphène. Friction 8, 802–811 (2020). https: // doi.org / 10.1007 / S40544-019-0334-Y

  • Reçu: 02 mai 2019
  • Révisé: 20 août 2019
  • Accepté: 09 octobre 2019
  • Publié: 10 décembre 2019
  • Date d’émission: août 2020
  • Doi: https: // doi.org / 10.1007 / S40544-019-0334-Y

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Mots clés

  • friction
  • graphène
  • bord de pas
  • microscopie à force atomique
  • pointe

Frottement inattendu dépendant de la vitesse dans le graphène

Frottement inattendu dépendant de la vitesse dans le graphène

En raison de leurs propriétés à faible friction, les matériaux composés de couches atomiques uniques présentent un grand intérêt pour les applications où l’objectif est de réduire les frottements, tels que des disques durs ou des composants mobiles pour les satellites ou les télescopes spatiaux.

Un tel exemple est le graphène, qui se compose d’une seule couche d’atomes de carbone dans un arrangement en nid d’abeille et est examiné en vue d’une utilisation potentielle comme couche de lubrification. En effet, des études précédentes ont montré qu’un ruban de graphène peut être déplacé sur une surface d’or sans presque aucune frottement.

Résultats surprenants avec une surface rugueuse

Si le graphène est appliqué à une surface de platine, il a un impact significatif sur les forces de frottement mesurables. Maintenant, les physiciens de l’Université de Bâle et de l’Université de Tel Aviv ont signalé dans la revueNano lettresque, dans ce cas, le frottement dépend de la vitesse à laquelle la pointe d’un microscope à force atomique est déplacée à travers la surface.

Cette constatation est surprenante car la friction ne dépend pas de la vitesse selon la loi de Coulomb, qui s’applique dans le monde macro.

En conjonction avec le substrat de platine, le graphène ne forme plus uniquement le motif en nid d’abeille hexagonal des atomes de carbone et forme plutôt des superstructures connues sous le nom de superlattices Moiré. La surface n’est alors plus complètement plate et présente un certain degré de rugosité.

“Si nous déplaçons la pointe de l’AFM à travers cette surface légèrement ondulée à basse vitesse, nous mesurons une force de friction faible et presque constante”, explique le professeur Ernst Meyer de l’Institut suisse Nanoscience et du Département de physique de l’Université de Bâle à Basel.

“Au-dessus d’un certain seuil, cependant, le frottement augmente ensuite avec la vitesse de la pointe AFM”, ajoute le premier auteur Dr. Chant de yiming. “Plus la superstructure Moiré est grande, plus le seuil est faible auquel la friction devient dépendant de la vitesse.”

Les chercheurs ont découvert qu’il y avait une plus grande résistance aux crêtes des superstructures Moiré pendant le mouvement de la pointe. Ces crêtes subissent une déformation élastique en raison de la pointe de poussée avant de se détendre à nouveau lorsque la pression est suffisamment élevée. Cet effet entraîne des forces de friction plus importantes qui augmentent avec la vitesse de la pointe. Les simulations et un modèle analytique confirment les résultats expérimentaux obtenus par cette équipe internationale de chercheurs.

Plus d’information: Yiming Song et al, Dépendance de la vitesse de la friction Moiré, Nano lettres (2022). Doi: 10.1021 / ACS.nanolett.2C03667

Informations sur le journal: Nano lettres

Fourni par Swiss Nanoscience Institute, Université de Bâle

Citation: Friction inattendue dépendante de la vitesse dans le graphène (2022, 7 décembre) récupéré le 18 mai 2023 de https: // Phys.Org / News / 2022-12-Graphène dépendant de l’une.html

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Effet moléculaire environnemental sur les comportements de frottement macroscopique du graphène

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  • 2 Center of Materials Science and Optoelectronics Engineering, University of Chinese Academy of Sciences, Pékin, Chine
  • 3 Laboratoire clé de l’État de lubrification solide, Lanzhou Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences, Lanzhou, Chine

Cette étude a étudié le comportement de frottement du graphène dans les environnements d’atmosphère aérienne et azote. L’évolution microstructurale causée par la variation des environnements d’atmosphère et son effet sur le coefficient de frottement du graphène sont explorés. Il est démontré que le graphène peut présenter d’excellentes propriétés de lubrification dans les environnements d’atmosphère aérienne et azotée. Dans l’air, une structure de glissement de couche par couche hautement commandée peut être formée à l’interface coulissante. Oxygène et h2O Les molécules peuvent rendre les liaisons et les défauts pendants de bord passifs. Ainsi, l’interaction entre les nanofeuilles et les couches des nanofeuilles est faible et le coefficient de frottement est faible (0.06-0.07). Tandis que le coefficient de frottement augmente à 0.14-0.15 Dans une atmosphère d’azote En raison de l’interaction des défauts générés dans le processus de glissement, les molécules d’azote avec des électrons de paire solitaire ne peuvent rendre les nanofeuilles passives dans une certaine mesure, donc la structure de glissement ordonnée est détruite et la friction est plus élevée est plus élevée. Ce travail révèle l’influence des molécules environnementales sur les performances tribologiques de la macrosage du graphène et son effet sur la microstructure à l’interface coulissante, qui pourrait faire la lumière sur les performances lubrifiantes du graphène dans les atmosphères environnementales et nous aider.

Introduction

La réduction des pertes de friction et d’usure a une grande valeur pour les composantes mobiles des conditions de glissement (Holmberg et Erdemir, 2017). En tant que matériau en couches typique, le graphite est largement utilisé comme le lubrifiant solide en raison de la faible interaction de la force de van der Waals entre les couches (Geim et Novoselov, 2007). Il est indiqué que les comportements tribologiques du graphite sont facilement affectés par les environnements atmosphériques, et il présente une faible frottement dans l’atmosphère aérienne et une forte frottement dans les atmosphères sous vide ou inertes (Savage, 1948; Savage et Schaefer, 1956). Au cours des dernières décennies, la plupart des recherches et des applications pratiques se préoccupent de la performance tribologique du graphite (Lancaster et Pritchard, 1981) et quelques études se sont concentrées sur la microstructure intrinsèque qui détermine les propriétés tribologiques du graphite. D’une part, le changement structurel du graphite tridimensionnel (3D) est difficile à observer. D’un autre côté, le système d’applications pratiques est généralement compliqué. Par conséquent, l’exploration de l’effet de l’environnement atmosphérique sur la structure intrinsèque de l’origine sous-jacente de la performance tribologique macroscale est difficile et nécessite une étude plus approfondie. Entre-temps, certains mécanismes de lubrification du graphite ont été proposés pour expliquer les performances du graphite dans diverses conditions (Bollmann et Screadborough, 1960; Bryant et al., 1964) Mais il y a encore des litiges sur la nature précise de ces mécanismes.

Des études tribologiques à l’échelle microscopique des matériaux lubrifiants, en particulier les études de la structure, pourraient guider la compréhension de l’origine des propriétés tribologiques et du mécanisme de lubrification en macrosage (Zheng et Liu, 2014; Zhang et al., 2019). En tant qu’unité de base du graphite, le graphène possède une structure de nanofeuille de papier mince en deux dimensions typiques qui confonde le graphène avec d’excellentes propriétés, y compris les propriétés physiques, électroniques et chimiques fascinantes (Zhu et al., 2010; Avouris et Dimitrakopoulos, 2012; Badhulika et al., 2015). Le graphène montre des propriétés tribologiques exceptionnelles (Berman et al., 2014; Berman et al., 2015) et a attiré une attention considérable dans le domaine de la tribologie. Les recherches tribologiques macroscopatives du graphène ont commencé ces dernières années et augmente progressivement. Les revêtements de graphène tombés sur le substrat en acier ont la capacité de réduire les frottements et de porter dans l’air et de sécher une atmosphère d’azote (Berman et al., 2013a; Berman et al., 2013b), mais un coefficient de frottement inférieur est toujours requis. Semblable à d’autres matériaux en carbone, l’humidité ou l’atmosphère a également une influence évidente sur les performances de frottement du graphène (Erdemir, 2001; Yen et al., 2004; Bhowmick et al., 2014). En tant que nouveau lubrifiant solide émergent, le graphène de structure à papier mince possède de nombreuses surfaces exposées qui peuvent assurer la commodité de la caractérisation de la microstructure du graphite, qui pourrait être accessible pour l’exploration de la structure intrinsèque de l’interface de contact coulissante du graphène (Maciel et al., 2020). Le coefficient de frottement de la macrosage du graphène dépend également de sa microstructure, il peut donc être présumé que le graphène avec des nanofeuilles intacts peut montrer d’excellentes performances de lubrification. En particulier, la structure de glissement hautement ordonnée à l’interface coulissante permet au graphène d’obtenir une friction de superlow macroscale (Song et al., 2017), et la microstructure de glissement idéale en couches est la condition préalable pour que le graphène présente des comportements tribologiques macroscopiens exceptionnels (Li et al., 2020; Gao et al., 2020). Ces dernières années, les recherches sur les propriétés tribologiques du graphène sont principalement axées sur la microscope et en théorie (Hirano et Shinjo, 1990) (Dienwiebel et al., 2004; Song et al., 2018) et peut fournir des conseils pour la recherche sur macroscale. Le frottement à l’échelle microscopique se produit à la petite interface de contact idéale, et la nanofeuille de graphène intacte peut obtenir un faible frottement (Hod et al., 2018; Chen et Li, 2020). Cependant, à la macroscale, l’interface de contact a des facteurs importants et abondants qui influencent les performances de friction (Cooper et al., 2019; Yu et al., 2020). En particulier, les nanofeuilles de graphène ont une surface spécifique élevée et absorbent plus facilement les molécules de gaz environnantes lorsqu’elles sont exposées à une atmosphère, ce qui affecterait facilement les propriétés tribologiques macroscopatives. Des études précédentes sur la macrosage indiquent que le graphène présente une faible frottement dans les environnements d’humidité, d’hydrogène ou d’air avec des molécules de gaz actives et montre la réponse aux environnements de l’atmosphère environnante (Berman et al., 2015; Li et al., 2017; Gao et al., 2018). Pour comprendre l’origine sous-jacente de la performance tribologique du graphène, la relation entre les changements de microstructure et les propriétés tribologiques doit encore être explorée et pourrait faire la lumière sur le mécanisme de lubrification de la macrosage du graphène (graphène exfolié mécaniquement dans ce travail), pour aider à comprendre le mécanisme de lubrification de la macroscopie.

Sur la base de cela, les propriétés tribologiques macroscopatives du graphène dans les atmosphères aériennes et azotés ont été explorées, et les comportements de réponse aux atmosphères environnantes ont été étudiées. Ensuite, la microstructure correspondante de l’interface coulissante et les morphologies de la paire de frottement ont été caractérisées par le microscope électronique à transmission (TEM) et les spectres Raman ainsi que par l’image optique pour étudier l’influence des environnements d’atmosphère sur la microstructure et l’effet sur le comportement de friction macrosé. La recherche de l’évolution structurelle induite par les atmosphères environnantes et leur influence sur le coefficient de frottement pendant le changement d’atmosphère aident à révéler la performance tribologique de la macroscale du graphène et à la compréhension ainsi de la compréhension du mécanisme de lubrification du graphite à la macroscale, qui pourrait être significatif pour fournir des conseils au graphène (graphite) à être utilisé comme un lubrifiant solide au macrosale.

Méthodes

Matériaux et préparation des échantillons

La poudre de graphène a été achetée auprès de Nanjing Jicang Nano Technology Company Limited (Nanjing, Chine), et les nanofeuilles de graphène sont préparés par exfoliation mécanique. L’alcool volatile de qualité analytique (Tianjin, Chine) a été obtenu commercialement. La poudre de graphène achetée et l’alcool volatile sans aucun traitement chimique ont été choisis pour explorer les propriétés inhérentes du graphène pur. La structure d’origine du graphène est illustrée à la figure 1. La poudre de graphène ci-dessus a été dispersée dans 100 ml d’alcool volatile à une concentration de masse de 2 g / L, puis la dispersion a été pulvérisée sur le substrat en acier M2 immédiatement après 30 min à ultrasons (la figure 2A montre le processus de préparation de l’échantillon). Avant le processus de pulvérisation, le substrat en acier M2 a été poncé par 1 000 papier de verre de grain. Pendant le processus de pulvérisation, l’azote sec de haute pureté a été utilisé comme gaz porteur à une pression de 0.2 MPa (le schéma a été illustré à la figure 2b), et les échantillons obtenus ont été séchés dans un vide à 80 ° C pendant 1 h pour offrir les revêtements de graphène.

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FIGURE 1. Microstructure originale du graphène: (UN) Motifs XRD, (B) Spectroscopie Raman, (C) HRTEM Morphologie du graphène, (D) Taille latérale des nanofeuilles de graphène.

Courbes attrayantes: le rôle des déformations dans l’adhésion et la friction sur le graphène †

P. V. Antonov ‡ a, P. Resttuccia b, m. C. Righi * B et J. W. M. Frenken§ * ac
Un centre de recherche avancé pour la nanolithographie, Science Park 106, 1098 XG Amsterdam, Pays-Bas. E-mail: frenken @ arcnl.nl
B Département de physique et d’astronomie, Université de Bologne, Viale Berti Pichat 6/2, 40127, Bologne, Italie. E-mail: Clelia.Righi @ Unibo.il
C Institut de physique, Université d’Amsterdam, Science Park 904, 1098 XH Amsterdam, Pays-Bas

Reçu le 5 mai 2022, accepté le 7 septembre 2022

Publié pour la première fois le 14 septembre 2022

Abstrait

Les mesures de microscopie à la force de frottement révèlent une différence spectaculaire d’un facteur 3 entre les forces de frottement ressenties sur le graphène mono-monocouche au-dessus des substrats de cuivre oxydés et non oxydés. Nous associons cette différence à l’adhésion forte et faible que le graphène éprouve respectivement ces deux substrats, mais soutenons qu’il est trop important pour être attribué soit à une différence de zone de contact, soit à une différence de commensurabilité de contact, soit même à une combinaison de ces deux effets. Nous utilisons la théorie fonctionnelle de la densité pour montrer une augmentation significative de la réactivité chimique du graphène lorsqu’il est incurvé.

1. Introduction

Le graphène est une seule monocouche de SP 2 carbone collé. C’est le matériau le plus léger, le plus fin et le plus fort connu à ce jour 1 et de nouvelles propriétés extrêmes continuent d’être ajoutées à la liste croissante pour ce matériau spécial bidimensionnel. Comme le graphène forme un constituant naturel du graphite et du graphite est couramment utilisé comme lubrifiant solide, les propriétés de frottement du graphène ont également attiré l’attention et même une seule couche de graphène est connue pour réduire les frottements secs et l’usure en contact coulissant. 2–11 expériences de frottement à l’échelle nanométrique avec la microscopie à force de frottement (FFM) ont démontré que la frottement sur le graphène peut dépendre sensible du nombre de couches de graphène 12-14 et n’atteint approximativement la valeur du graphite en vrac qu’à une épaisseur de quatre couches. 15

Étant donné que le graphène a une rigidité de flexion hors du plan relativement faible, il peut facilement se gonfler (pliner) devant la pointe AFM coulissante. 15 Cet effet a été observé spécifiquement sur l’oxyde de silicium et les substrats de cuivre, qui ont tous deux une faible adhésion au graphène. Le pli du pli s’est avéré sensible au nombre de couches de graphène et de devenir moins prononcé, à mesure que le nombre de couches augmente. Ce dernier effet est associé à l’adhésion plus forte de la couche supérieure de graphène aux couches de graphène sous-jacentes, ce qui réduit le pli et s’accompagne d’une réduction de la force de frottement. En conséquence, le plissier est supprimé sur les substrats auxquels le graphène connaît une forte adhérence, comme le mica, 15 sur lequel la force de frottement est observée ne pas dépendre du nombre de couches de graphène.

L’augmentation de la frottement associée à l’effet pliantes a été initialement attribuée à l’augmentation de la zone de contact entre la pointe AFM et le pli qu’il introduit dans le graphène devant lui-même. 15-17 plus tard, les mêmes auteurs ont montré que l’augmentation de la friction était sensiblement plus grande que le changement de zone de contact qu’ils estimaient en raison du pli de la graphène. Par conséquent, ils ont proposé une explication alternative, dans laquelle un rôle clé a été donné à la liberté du graphène à se déformer localement afin d’optimiser sa commensurabilité auprès de ces régions à la pointe, à laquelle il a établi un contact intime. Cet effet de commutabilité de contact pourrait en effet être reconnu dans les simulations de MD classiques. 18 Les expériences de microscopie de force de friction récentes sur le graphène autonome ont fourni d’autres preuves de ce scénario. 19

Les calculs récents de la théorie fonctionnelle de la densité (DFT) ont révélé que l’adhésion d’une seule couche de graphène à un substrat métallique est très sensible à la structure électronique de ce substrat. Par exemple, le graphène se lie plus fortement sur le fer que sur le cuivre parce que les états D du fer, qui sont partiellement occupés, se réhybrident avec π orbitales de graphène, favorisant ainsi la chimisorption au lieu de la physisorption. 20 Ces différences ont un impact direct sur le comportement tribologique du graphène sur les deux substrats différents. 21,22

Dans cet article, nous présentons une étude combinée expérimentale et théorique de l’interaction entre une monocouche de graphène et son soutien et l’influence de cette interaction sur la friction. En tant que supports pour le graphène, nous avons utilisé du cuivre propre et du cuivre oxydé, et nous constatons que les forces de friction vécues sur le graphène sur ces supports diffèrent d’un facteur 3 – de loin le plus grand contraste de friction trouvé sur le graphène à ce jour. Cette différence dépasse l’effet combiné de l’augmentation induite par le pli-pailleur dans la zone de contact et l’amélioration assistée par la déformation de la commensurabilité des contacts, mentionnée ci-dessus, et suggère la contribution d’une source d’influence encore plus forte sur la force de friction. Nous avons appliqué des calculs de théorie fonctionnelle de la densité (DFT) pour révéler que le pli-induit une réhybridation des liaisons de carbone dans les régions de graphène courbé, qui les transforme de inerte à ‘réactif’. Une astuce glissant sur une telle région connaît donc une adhésion et une friction plus élevées.

Notre étude peut être pertinente dans le contexte des applications potentielles du graphène monocouche dans les contacts de glissement sec, en particulier dans les cas où un réglage fin local des forces de friction peut être nécessaire, e.g. , Dans les appareils MEMS ou NEMS. 23,24

2. Résultats et discussion

2.1. Résultats expérimentaux

Nous commençons par caractériser le système de graphène sur Copper fraîchement déposé, préparé comme décrit dans la section 3. figue. 1 présente un spectre Raman typique, obtenu 10 jours après le dépôt du graphène. La crête 2D symétrique et tranchante à 2727 cm −1 confirme qu’il s’agit d’une seule couche de graphène, tandis que l’absence de D à 1350 cm −1 démontre l’absence de défauts de cristal dans les grains de graphène et doit être considéré comme la signature de la bonne qualité du matériau. 25,26 également le rapport d’intensité entre les 2D – G-Peaks, I 2d/ JE g, qui est légèrement plus grand que l’unité, indique la présence d’un seul graphène monocouche. Notez que ce rapport dépend fortement de l’énergie d’excitation laser et qu’il est sensible aux détails de la liaison entre la couche de graphène et le substrat. 27 Il a été démontré que dans la gamme laser vert (énergie d’excitation de 2.2 ÷ 2.4 eV) L’intensité du profil de résonance Raman devient plus forte qu’à des énergies plus élevées (au-dessus de 2.8 eV). Cet effet est lié à la bande de photoluminescence du substrat CU. Dans nos expériences, nous avons utilisé une longueur d’onde laser de 514 nm, ce qui correspond à une énergie d’excitation de 2.41 EV. Le spectre acquis est en bon accord avec la littérature. 25-27 Pour l’exhaustivité, nous mentionnons que le contexte de la luminescence du substrat de cuivre a été soustrait du spectre de la Fig. 1.

figue. 1 Spectre Raman d’un échantillon de graphène à base, 10 jours après la croissance CVD du graphène sur un film de cuivre (111) sur la surface (111) de Sapphire. Les pics G et 2D sont étiquetés, tout comme l’emplacement où le D, en raison de défauts structurels, doit être attendu. Le spectre indique qu’il s’agit d’une seule couche de graphène de qualité structurelle relativement élevée, je.e. , faible densité de défauts.

En plus des spectres Raman, nous avons longuement inspecté les échantillons de graphène sur Copper avec AFM, comme illustré par FIG. 2A. Des défauts où le graphène manquait localement a été trouvé à l’occasion. À ces emplacements, il a été possible de mesurer la hauteur du superposition ainsi que ces mesures ont invariablement vérifié le caractère mono-monocouche de notre matériau. L’inspection optique et les images AFM indiquent que la monocouche de graphène a couvert l’ensemble du substrat et que le substrat (plus le graphène) était relativement plat (± 10 nm).

figue. 2 Images AFM et micrographie optique d’une surface de cuivre recouverte de graphène. (a) Image AFM quelques jours après le dépôt de graphène et une exposition ultérieure à l’air. (b) Image AFM de la même région de surface presque après 2 mois d’exposition supplémentaire à l’air. Notez le réseau de lignes et d’îles saillants, associés à l’oxydation du substrat de cuivre sous-jacent via le GGBS. (c) Micrographie optique d’une zone différente de la même surface après 2 mois d’exposition à l’air, montrant également le réseau de GGBS décorés par l’oxyde. L’image montre également un Cu gb. Notez que les orientations des GGBS ne semblent pas être affectées par l’orientation du Cu GB.

Après dépôt et caractérisation initiale, les échantillons de graphène sur Copper ont été stockés à température ambiante dans l’air à une humidité relative d’environ 50%, pendant une durée totale de deux mois. Nous avons constaté que non seulement les surfaces de cuivre nus changeaient sous l’influence de l’atmosphère, mais aussi la topographie de surface de nos échantillons de graphène sur Copper a lentement évolué. Cela peut être reconnu en comparant l’image AFM sur la figure. 2b, prélevé sur l’échantillon recouvert de graphène après deux mois d’exposition à l’air, avec le ‘frais’ un sur la figure. 2a et c montre une micrographie optique de même échantillon de deux mois, exposé à l’air, couvert de graphène. Comme mentionné ci-dessus, l’image AFM de la figure. 2a est caractéristique du graphène de haute qualité sur du cuivre relativement plat et lisse. Il montre une variation de hauteur modeste et des étapes atomiques individuelles du substrat de cuivre peuvent être distinguées. En plus de ces fonctionnalités, Fig. 2b, qui montre presque la même zone, révèle un beau réseau de lignes et d’îles saillants. En règle générale, les hauteurs de ces protubérances ne dépassent pas 5 nm. L’image optique de la figure. 2C montre un réseau similaire, de lignes et d’îles où le contraste optique a changé. Nous associons ces changements lents à l’oxydation du substrat de cuivre, comme nous seront davantage étayés par les mesures de la spectroscopie AFM et Raman, discutée ci-dessous. Le graphène structurellement parfait est impénétrable pour l’oxygène et les défauts structurels dans le graphène, tels que les frontières du grain de graphène (GGBS), forment les seuls emplacements où l’oxygène peut passer et atteindre le cuivre. 28 Cela donne lieu à une oxydation lente et limitée de diffusion du substrat de cuivre, qui s’installe au GGB et se propage sur le côté pour oxyder le cuivre sous le graphène.

Pour l’exhaustivité, nous mentionnons que l’image optique contient également un défaut étendu qui est clairement différent de forme et de contraste du GGBS décoré par l’oxyde. Nous l’associons au film en cuivre et l’interprétons comme une limite de grains de cuivre (GB). Les orientations des GGBS ne semblent pas dépendre de l’orientation des étapes de cuivre et du cuivre GB (Fig. 2c). Les points noirs, visibles principalement sur le cuivre GB dans la micrographie optique (Fig. 2c), sont des régions d’oxyde de cuivre en vrac qui ont cultivé en hauteur au-dessus de la surface de l’échantillon et ne sont plus habillées de graphène. Nous concluons cela des mesures Raman effectuées à ces endroits. Vraisemblablement, ces régions se forment à des endroits où la densité de défaut la plus élevée, à la fois dans le graphène et dans le cuivre sous-jacent, permet un taux d’oxydation relativement élevé. 28

Afin d’acquérir des preuves directes de l’oxydation locale du substrat de cuivre, nous avons mesuré les spectres Raman sur les zones modifiées, près d’un GGB, et nous les avons comparés avec des spectres pris sur les zones non modifiées, à des distances des GGBS les plus proches d’au moins 20 μm. Un exemple de spectre Raman sur une région saillante qui a décoré un GGB, est présenté comme le graphique supérieur de la figue. 3. Ce spectre doit être comparé au graphique inférieur, prélevé sur le même échantillon, dans une région loin des GGBS qui ne semblent pas affectés par les deux mois d’exposition à l’air. Les trois pics dans le spectre supérieur à 149, 218 et 653 cm −1 sont la signature de Cu2O, 29 et soutient notre interprétation que le substrat de cuivre est oxydé à l’emplacement de la saillie. Ces pics sont absents dans le spectre inférieur, conformément à l’idée que le graphène protégeait la plupart du substrat de cuivre de l’oxydation. Nous constatons que sur le cuivre oxydé, les crêtes G et 2D du graphène sont tous deux présents, indiquant que le graphène est toujours là et n’est pas oxydé. Les pics G et 2D sont tous les deux ‘décalé’ par rapport aux pics correspondants pour ‘régulier’ Graphène sur du cuivre non modifié (Fig. 1 et graphique inférieur sur la figure. 3), de 1592 à 1585 cm −1 pour le g-peak, et de 2727 à 2680 cm −1 pour le 2d peak. Auparavant, un décalage vers le rouge similaire des pics Raman caractéristiques a été signalé pour les échantillons de cuivre revêtus de graphène qui ont été oxydés exprès avec un rayonnement ultraviolet (UV) dans une atmosphère d’oxygène. 28,30 Fait intéressant, un décalage vers le rouge des pics caractéristiques est connu pour provenir de la souche de traction dans le graphène. Dans notre cas, il existe une raison naturelle d’une telle souche compte tenu de l’augmentation du volume en dessous du graphène en raison de l’oxydation du cuivre. 30 en utilisant les observations de la référence. 31 Comme notre cadre de référence, nous associons les décalages rouges sur la Fig. 3 à un changement de traction dans la souche du graphène entre 0.5 et 1.5%. Il y a aussi un changement dans le rapport d’intensité des pics 2D et G, qui équivaut à I 2d/ JE g = 2.3 sur le cuivre oxydé (graphique supérieur sur la figure. 3), ce qui est beaucoup plus élevé que le rapport approximativement l’unité pour les zones non oxydées (cf. figue. 1 et graphique inférieur sur la figure. 3).

figue. 3 Spectres Raman pris avec une longueur d’onde d’excitation de 514 nm sur un échantillon de graphène sur Copper, après avoir été exposé à l’air pendant 2 mois. (Spectre supérieur, rouge) Mesure sur une région GGB en saillie. (Spectre inférieur, noir) Mesure de référence loin des GGBS. Notez les pics supplémentaires dans le spectre supérieur, à 149, 218 et 653 cm – 1, associés à Cu2O. Notez également le ‘quarts rouges’ des crêtes G et 2D sur le substrat oxydé et l’absence de D-Pak à 1350 cm −1 .

Malgré le changement de déformation, le spectre Raman sur la région oxydée ne contenait pas de pic D détectable, montrant que l’oxydation du substrat et la souche interne dans le superposition du graphène n’étaient pas accompagnées de défauts structurels dans le graphène.

En utilisant AFM, nous avons mesuré la topographie locale et le comportement de friction des échantillons de graphène sur Copper, avant et après une exposition prolongée à l’air. figue. 4a et b présentent une combinaison de mesures de hauteur et de force latérale sur un 1.5 × 0.5 μm 2 zone de l’échantillon exposé, centré autour d’une région d’oxyde avec un GGB au milieu; Le GGB fonctionne approximativement verticalement au milieu de l’image et se démarque le plus clairement sur la carte de force latérale du panneau (C). Les mesures AFM ont été effectuées en ambiant à une force normale f N dans la gamme de 23.7 à 33.0 nn, en utilisant un cantilever avec un coefficient de ressort normal de 0.09 n m −1 et un coefficient de ressort latéral de 38 n m −1 . Les graphiques de la figure. 4a et b montrent des courbes typiques de hauteur et de force latérale; Ils ont été emmenés le long des lignes en pointillés blancs dans les deux images correspondantes. Les mesures de hauteur montrent que la région d’oxyde est supérieure à la surface environnante et non oxydée de 2 à 4 nm. Fait intéressant, les mesures de la force latérale f L Dans le panneau (b), indiquez que la force de frottement ressentie par la pointe AFM sur le graphène sur le cuivre oxydé est significativement inférieure à celle du cuivre non oxydé. Cela peut être reconnu à partir du contraste dans l’image de la force de frottement, la couleur plus lumineuse correspondant à une valeur absolue inférieure de la force latérale, et à partir des changements dans les courbes de trace et de retrace dans le graphique de force latérale correspondant, la valeur absolue pour la force latérale pour les deux courbes étant minimale sur la région oxydée. Notez qu’un maximum local est observé dans la force latérale à travers le GGB (Fig. 4b).

figue. 4 Comparaison quantitative des propriétés de frottement du graphène sur le cuivre et le graphène sur CU2O. (a) image de hauteur AFM régulière, zoom sur un 1.5 × 0.5 μm 2 Région de l’échantillon de cuivre recouvert de graphène avec une région oxydée au centre, combinée avec un profil de hauteur unique pris le long de la ligne en pointillés dans l’image. (b) Image de force latérale de la même zone, prise dans la direction (droite à gauche)N = 23.7 nn, combiné avec deux profils de force latérale, pris dans les directions de trace et de retracez le long de la ligne pointillée dans l’image (même emplacement que la ligne pointillée en (a)). (c) Dépendance de la (valeur absolue de la) force latérale sur la force normale pour le graphène sur le cuivre et pour le graphène sur Cu2O, mesuré le long de la même ligne pointillée en (a) et (b); Les pentes indiquent le coefficient de frottement.

Des preuves supplémentaires de différences de comportement de friction entre les régions oxydées et non oxydées proviennent de mesures de la force latérale en fonction de la force normale, montrée sur la figure. 4C. Pour les régions oxydées et non oxydées, les forces latérales, tracées sur la figure. 4C, ont été calculés comme la force latérale moyenne dans des mesures telles que celles de la Fig. 4b, sur des régions qui n’étaient ni près des transitions entre le cuivre et l’oxyde ni près d’autres caractéristiques topographiques significatives qui pourraient conduire à des artefacts dans la force latérale mesurée. Les marges d’erreur de la figure. 4C indique les écarts-types sur les moyennes mesurées, les marges d’erreur sur les données des régions oxydées (carrés rouges) tombant juste dans la taille du symbole.

De la figue. 4C, nous reconnaissons que non seulement la force de frottement est plus faible sur les régions oxydées, mais aussi le coefficient de frottement, je.e. , la pente μ = df L/ df N. Cela peut être vu directement à partir des deux ajustements linéaires de la figure. 4C. On trouve μ bœuf = 0.034 ± 0.02 pour le frottement sur le graphène sur le cuivre oxydé et μ non oxer = 0.093 ± 0.02 pour le frottement sur le graphène sur le cuivre nu.

2.2. Se plier comme une interprétation qualitative

Il a été suggéré auparavant que le déplacement latéral de la pointe qui glisse sur le graphène peut faire en sorte que le graphène décolle localement du substrat, formant un renflement devant la pointe, lorsque l’interaction de la pointe avec le graphène est suffisamment forte par rapport à l’adhésion du graphène-substrat. Des études systématiques de l’AFM pour différents matériaux en couches ont montré que ce plis est un phénomène universel pour les matériaux faiblement adhérents ou librement suspendus. 3,8,15,32,33 À leur tour, il est supprimé pour adhérer fortement. 15

Nous interprétons notre constatation expérimentale que la frottement est faible sur le cuivre oxydé comme la conséquence de la réduction de l’effet plissé sur Cu2O En ce qui concerne le cuivre non oxydé. Il a été démontré que le graphène présente une forte adhérence sur d’autres oxydes, AL2O3 et si2O, presque aussi fort que celui sur fe. 21 Comme l’adhésion est connue pour croître avec l’augmentation de la constante diélectrique du substrat et la valeur de ε Cu2O = 18.1 pour cu2O est beaucoup plus élevé que celui de Si2O de ε Si2O = 3.5, 34 Nous pouvions nous attendre à ce que l’adhésion du graphène soit encore plus forte sur Cu2O que sur si2O.

Dans la section suivante, nous utilisons les calculs DFT pour explorer si l’adhésion entre le graphène et le CU2O diffère suffisamment de celle entre le graphène et le cuivre nu pour soutenir l’idée que le pliniture est supprimé par l’oxydation du substrat. Et deuxièmement, nous visons à expliquer pourquoi cette suppression du pli-piste s’accompagne d’une réduction aussi cohérente de la frottement.

En plus de l’augmentation de l’adhésion du graphène sous-substrat, nous pouvons imaginer deux autres contributions à la réduction du pliage du graphène sur l’oxyde. La première est qu’une rugosité du substrat plus élevée peut réduire l’adhésion entre la pointe et le graphène et ainsi supprimer l’effet de pli. 35 Nous avons mesuré une rugosité RMS pour le graphène sur CU2O de 0.7 nm, en effet supérieur à la rugosité de 0.4 nm pour le graphène sur le cuivre nu. La couche de graphène sur le cuivre nu présente un pli plus élevé que sur le cuivre oxydé, même si ce dernier substrat est légèrement plus rugueux. Cet effet contre-intuitif s’explique par le niveau différent d’adhésion estimé par les calculs DFT, ce qui facilite beaucoup plus facilement la déformation hors plan pour le substrat faiblement adhérent. La seconde est que l’augmentation du volume due à l’oxydation locale du substrat introduit une tension de traction dans le superposition du graphène, étendant les rides et rendant le graphène moins sujet à l’encluse autour de l’apex à la pointe. Aucune de ces contributions supplémentaires ne devrait être suffisante pour expliquer la diminution spectaculaire de la friction.

2.3. Calculs DFT

Les structures optimisées de graphène adsorbées sur les quatre substrats considérés sont illustrés sur la figure. 5, avec les énergies de liaison calculées, e b et distances, D . Le résultat du graphène sur le cuivre nu, qui tombe dans la plage typique des interactions de physisorption, est en accord avec les calculs théoriques précédents. 36–38 Nous ne connaissons aucun calcul théorique précédent d’adsorption de graphène sur l’oxyde de cuivre. Nos calculs révèlent que l’oxydation du cuivre entraîne une augmentation de l’adhésion du graphène au substrat. Ce résultat, qui est indépendant de l’orientation de surface de l’oxyde, peut s’expliquer en considérant la réactivité différente des atomes de Cu dans les échantillons propres et oxydés: les atomes de Cu du substrat élémentaire ont entièrement occupé les orbitales D et sont moins réactives lorsqu’ils sont exposés à la surface que les atomes de Cu à des surfaces de l’oxyde, lors de la rééducation, dans le cadre de l’Oxyde, des résultats de l’absence de subsomé Sites ordonnés à la surface qui sont plus réactifs. 39 dans le CU2Le substrat o (111), en particulier, les atomes de cuivre sous-coordonnés ont tendance à former des liaisons chimiques avec les atomes de carbone ci-dessus, qui introduit des déformations mineures hors plan dans la couche de graphène et augmente son énergie de liaison de plus d’un facteur deux en ce qui concerne le cuivre pur.

figue. 5 Résultats DFT pour les géométries, énergies de liaison, e b et distances de liaison, D pour le graphène sur (a) Cu (111), (b) Cu2O (100): Cu, (c) Cu2O (100): O et (D) CU2O (111).

Les résultats rapportés sur la figure. 5 ont été calculés dans l’approximation LDA. Ceux obtenus en utilisant d’autres fonctions d’échange, y compris également les interactions van der Waals, sont signalées dans l’ESI.† Surtout, la tendance observée pour la liaison du graphène sur les différents substrats est commune à toutes les fonctions considérées.

La différence dans les énergies de liaison que nos calculs ont révélées pour le graphène sur Cu élémentaire et oxydé, peut être liée à la différence de propriétés de friction observées dans nos expériences. En particulier, nous devons nous attendre à ce que l’augmentation de l’énergie de liaison se produisant lors de l’oxydation du substrat de Cu supprime l’effet de pli. En effet, comme cela a été suggéré pour expliquer les différents comportements de friction des films de graphène multicouche sur différents substrats. Ici, nous inspecterons la relation entre le pli et la friction. Comme mentionné dans l’introduction, deux hypothèses principales ont été proposées dans ce contexte, à savoir l’augmentation de la zone de contact provoquée par la formation d’un renflement devant la pointe et l’augmentation de la commensurabilité entre la pointe et le graphène, activé par la flexibilité du graphène sur les substrats attirant faiblement attirant faiblement. Il semble irréaliste que l’un ou l’autre de ces effets ou même une combinaison des deux puisse conduire à la réduction observée de la frottement par près d’un facteur trois.

Nous introduisons ici une nouvelle explication, basée sur l’analyse de la réactivité chimique du graphène en fonction de sa courbure. En particulier, nous proposons que le pli de graphène s’accompagne d’un changement dans l’hybridation des atomes de carbone de SP 2 à sp 3 -Comme, avec une augmentation correspondante de la réactivité en raison de l’apparence de liaisons pendantes. Cette hypothèse est en accord avec l’observation que les molécules d’eau chimises dissociatives sur les régions du graphène incurvées, tandis qu’elles physiquement physiquement sur le graphène plat, comme révélé par les simulations dynamiques QM / mm effectuées par notre groupe. 40

Pour vérifier cette hypothèse, nous calculons l’effet de diverses courbures sur l’énergie de surface du graphène autonome. Comme le montre la figure. 6b, où la courbure considérée est la même que celle de la figure. 5d, une petite déformation hors plan, induite par l’interaction avec le Cu2O (111) substrat, n’entraîne pas une augmentation significative de l’énergie de surface par rapport au graphène plat (Fig. 6a). En revanche, le 0 forcé.3 nm pliniture sur la figure. 6C est accompagné d’une énorme augmentation de l’énergie de surface de 4 J M −2 . La structure graphène incurvée de la figure. 6C a été obtenu par optimisation structurelle d’un système de graphène autonome composé de 50 atomes de carbone dans une supercellule dont la zone dans le plan a été délibérément réalisée 19% plus petite que la taille d’équilibre. Même si cette situation très tendue doit être considérée comme une exagération en ce qui concerne les configurations typiques qui devraient être attendues dans le cas du pli-à-pointer induit. 6C est utile pour souligner l’énorme augmentation de l’énergie qui est introduite dans le graphène par la distorsion de pli.

figue. 6 Résultats DFT pour les géométries, les énergies de surface et les déformations hors du plan du graphène avec trois courbures différentes. (a) Graphène plat et autonome, (b) graphène légèrement incurvé sur Cu2O (111) et (c) Graphène autonome avec une forte courbure, imposée par une compression latérale de 19%. Les énergies de surface sont exprimées comme la différence par rapport à la valeur de la couche de graphène autonome.

L’augmentation de l’énergie et, par conséquent, dans la réactivité du graphène découle d’une redistribution de la charge électronique dans le réseau de carbone. Pour visualiser cet effet, nous avons calculé les réarrangements de charge se produisant pour des couches de graphène plates et plissées, lorsqu’ils sont formés à partir d’un arrangement hypothétique d’atomes C initialement non interagissant, situés dans les mêmes positions. Comme le montre la figure. 7, l’interaction carbone-carbone provoque une accumulation de charge (en rouge) le long des liaisons de graphène et une déplétion correspondante (en bleu) à partir d’autres régions entre les atomes, e.g. , du centre des anneaux de graphène, où les distributions de densité électronique des atomes initialement non interagissants se chevauchent. En comparant les vues supérieures et latérales sur la figure. 7b et d pour la structure plissée avec les vues correspondantes de la figure. 7a et c Pour la disposition plate, nous reconnaissons que les liaisons le long des pentes du graphène incurvé contiennent une plus grande charge que celles en graphène plat et qu’une plus grande déplétion de charge se produit au-dessus et en dessous de ces atomes, indiquant que les orbitales P ont disparu et que l’hybridation ne peut plus être considérée comme Sp 2 . Ce changement dans les densités électroniques se reflète également sur la figure. 8 Dans la structure de la bande du graphène incurvé, dans lequel un espace est ouvert au point K qui déforme les cônes dirac et supprime le point dirac, les deux caractéristiques déterminantes dans la structure de la bande du graphène plat.

figue. 7 Résultats DFT pour la redistribution des charges électroniques, lorsque les interactions sont ‘interrompu’ entre les atomes de carbone en graphène plat (panneaux A et C) et dans du graphène plissé (panneaux B et D). Les couleurs rouges et bleues indiquent une accumulation et une épuisement de la densité électronique, respectivement. Tandis que la redistribution de la couche plate est illustrative du SP 2 liaison dans le réseau de graphène, l’épuisement de la charge dans les centres des anneaux hexagonaux est indicatif de la perte des orbitales P et de la transition locale d’un SP 2 à un sp 3 configuration.
figue. 8 Structure de bande électronique pour le graphène plat (noir) et plissé (rouge), le long de trois directions à haute symétrie dans la première zone de brillouine du graphène. En plus des changements induits par la distorsion dans les digénaires précis, le graphique montre que le pli de la graphène conduit à une forte distorsion des cônes dirac caractéristiques autour du point k et de l’ouverture d’accompagnement d’un espace énergétique significatif au lieu des points diracs du graphène plat. Ces changements dans la structure de la bande se reflètent dans les changements de distribution de densité de charge de la figure. 7 et la réactivité améliorée du graphène incurvé.

La réactivité plus élevée du graphène incurvé n’est pas un nouveau concept dans la littérature: ce système a déjà été proposé comme une configuration efficace pour le stockage d’hydrogène. 41,42 Comme preuve supplémentaire de sa réactivité accrue, nous montrons dans l’ESI † que l’énergie d’adsorption des molécules d’hydrogène sur le graphène plat (+0.91 eV par h2 molécule) est très différent de celui du graphène incurvé (−0.36 eV par h2 molécule) et certainement plus en faveur de ce dernier. Par conséquent, nos calculs et nos données expérimentales suggèrent une nouvelle hypothèse concernant l’effet de pliage présent dans les expériences de nanotribologie. Au lieu d’augmenter la zone de contact entre la pointe et le substrat, nous proposons que c’est l’augmentation du transfert de charge de graphène incurvé qui conduit à une réactivité accrue qui peut expliquer la frottement plus gros entre la pointe et l’échantillon observé dans les expériences.

3. Conclusions

Sur la base de notre étude expérimentale et théorique combinée, nous concluons que l’oxydation locale du substrat de Cu sous une monocouche de graphène conduit à une augmentation significative de l’adhésion du graphène au substrat et d’une réduction selon l’effet effracé. La diminution d’accompagnement de la force de frottement mesurée est si importante qu’elle ne peut être attribuée uniquement aux changements dans la zone de contact ou la propulsion locale. En tant que contribution dominante à la grande différence de frottement, nous identifions le changement de structure électronique que les courbes introduisent localement dans le graphène plissé et les changements correspondants de la réactivité et, par conséquent, l’adhésion et la frottement entre le graphène et la pointe du microscope à force de friction. Étant donné que la géométrie de ces expériences à aspérité unique peut être similaire aux configurations locales dans des contacts secs étendus qui sont lubrifiés par une seule monocouche de graphène, nous devons nous attendre à une dépendance similaire des qualités de lubrification de ces contacts sur l’état d’oxydation du substrat sur lequel le graphène réside réside dans. Cela devrait être pertinent dans le contexte des appareils MEMS et NEMS avancés où la lubrification du graphène est appliquée ou envisagée.

4. Matériels et méthodes

4.1. Expérimental

Pour nos expériences, nous avons utilisé des échantillons de graphène à monocouche unique de haute qualité obtenus à partir de nanocouches appliquées B.V. (Anl). 43 Le graphène a été cultivé par dépôt chimique de vapeur (CVD) sur des films de cuivre en polycristallin mince. Ces films en cuivre ont été formés par dépôt de pulvérisation de cuivre sur des plaquettes saphir (111) (diamètre 51 mm, épaisseur 750 μm). L’épaisseur du film en cuivre était de 1 μm. Les grains de cuivre dans le film ont montré une forte préférence pour l’orientation de la surface (111). Les échantillons de graphène sur Copper ont été inspectés à différentes étapes de l’expérience avec la microscopie optique et avec la spectroscopie Renishaw Raman avec une longueur d’onde d’excitation de 514 nm. Ces mesures de spectroscopie Raman ont été effectuées avec une taille de tache d’environ 1 μm qui pouvait être située par rapport aux caractéristiques des images de microscopie optique avec une précision de plusieurs micromètres. Des mesures de topographie plus précises et des mesures de force latérale ont été effectuées avec une icône Bruker AFM, en utilisant des sondes SI3N4 en forme de V (DNP-10). L’étalonnage de la force normale et latérale a été effectué selon la méthode discutée dans Ref. 44 et 45.

4.2. Théorique

We performed density functional theory (DFT) calculations within the plane-waves/pseudopotential scheme, 46 considering different approximations for the exchange-correlation functional, namely the local density approximation (LDA), the generalized gradient approximation due to Perdew, Burke and Ernzerhof (PBE), 47 and the PBE-D scheme. Ce dernier comprend des interactions Van-Ber-Waals au sein de l’approche semi-empirique proposée par Grimme. 48

Nous avons étudié l’adsorption du graphène sur le cuivre et sur l’oxyde de cuivre. Dans le cas du cuivre, nous avons considéré la surface (111), comme la surface la plus stable de ce matériau et la préférée, comme on le trouve dans les expériences, tandis que pour Cu2O Nous avons considéré trois orientations de surface différentes, afin d’analyser les effets de différentes stœchiométries de surface. En particulier, nous avons considéré le Cu2O (100): surface Cu, se terminant avec une couche de cuivre; le “cu2O (100): o Surface, se terminant avec une couche d’oxygène et le Cu2O (111) Surface, se terminant avec une couche qui contient à la fois du cuivre et de l’oxygène dans le rapport stoechiométrique 2: 1. Les stabilités relatives de ces surfaces changent en fonction du potentiel chimique de l’oxygène. 39

L’adsorption de graphène sur ces substrats en cuivre et en oxyde de cuivre a été étudiée en utilisant des supercellules périodiques contenant une dalle de substrat et une région de vide de 1 nm et 1.5 nm d’épaisseur, respectivement. La taille dans le plan des supercellules a été choisie en fonction de l’inadéquation du réseau entre la couche de graphène et le substrat: la cellule (1 × 1) a été utilisée pour la cellule Cu (111), A (3 × 3) pour Cu2O (100) et une cellule (2 × 2) pour le Cu2O (111) Surface. Pour tous les systèmes considérés, l’inadéquation résiduelle du réseau entre le graphène et les substrats était d’environ 2.5%. Nous calculons l’énergie de liaison au graphène sur un substrat comme e b = (Esubstrat + E rasage – e total) / A, où a est la zone dans le plan de la supercell considérée, e substrat (E rasage) est l’énergie totale d’une supercell contenant le substrat isolé (graphène) et E total est l’énergie totale de la même supercell contenant le graphène adsorbé sur le substrat considéré. D’autres détails de calcul sont rapportés dans l’ESI, † ainsi que les résultats concernant les structures en vrac.

Contributions d’auteur

P. V. Antonov: Investigation, effectuer des travaux expérimentaux, rédaction d’écriture. P. RESTUCCIA: enquête, effectuer des calculs théoriques, rédaction de l’écriture et montage. M. C. Righi: conceptualisation du travail théorique, supervision, rédaction de l’écriture et montage. J. W. M. Frenken: conceptualisation des travaux expérimentaux, supervision, rédaction de l’écriture et montage.

Les conflits d’intérêts

Les auteurs déclarent qu’ils n’ont pas d’intérêts financiers ou de relations personnelles concurrentes connues qui auraient pu sembler influencer le travail signalé dans cet article.

Remerciements

Les expériences ont été réalisées à Arcnl, un partenariat public-privé de l’Université d’Amsterdam (UVA), de l’Université VU Amsterdam, du Dutch Research Council (NWO) et du fabricant d’équipements de semi-conducteurs ASML. Les résultats théoriques font partie du projet de diapositives qui a reçu un financement du Conseil européen de recherche (ERC) dans le cadre du programme de recherche et d’innovation de l’Union européenne de l’Union européenne. (Accord de subvention no. 865633).

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